我院杨秀林教授团队在《Angew. Chem. Int. Ed.》 期刊发表高水平研究成果
点击数:10 来源:化学与药学学院 作者: 录入:化学与药学学院 更新时间:2026-04-03
绿色氢能是替代化石能源的理想方案,电化学水裂解是规模化制备绿氢的核心路径,而碱性析氧反应作为水裂解的阳极半反应,因涉及四电子转移与O-H键断裂,动力学迟缓成为效率瓶颈。阴离子交换膜水电解槽是碱性水电解的关键技术,但现有体系依赖钌、铱等贵金属催化剂,存在储量稀缺、成本高昂、长期稳定性不足的问题。调控过渡金属活性中心的电子自旋态可优化3d轨道与氧中间体的轨道杂化强度,同时自旋态调控还能重构催化剂-电解液界面水结构,是突破析氧反应动力学瓶颈的有效策略,因此亟需开发基于自旋态工程的低成本、高活性非贵金属析氧催化剂。

我院杨秀林教授联合南开大学焦丽芳、南洋理工大学Bin Wu、中北大学石晓峰等人开发了双配体竞争配位调控镍中心自旋态的全新策略,成功制备出超高效析氧电催化剂,不仅揭示了自旋态与催化活性的构效关系,还实现了电解水与太阳能制氢的器件化应用,为非贵金属电催化材料设计与绿氢技术发展提供了突破性方案。
该研究通过双配体竞争配位策略实现镍基MOF中镍中心的自旋态精准调控,诱导晶格膨胀并构筑富含氧空位与不饱和配位位点的缺陷结构,推动镍由中自旋二价向高自旋三价转变,同步优化活性中心本征吸附能力与界面水微环境,大幅提升析氧反应动力学。所制备的Ni-TDC₀.₆BDC₀.₄催化剂展现出优异的析氧活性与稳定性,组装的电解器件兼具工业级电流密度输出与超长服役寿命,太阳能耦合体系实现高效光能-化学能转化,为自旋态工程设计高性能电催化剂提供了全新范式,也推动了低成本绿氢制备技术的工业化进程。(文/彭杏兰 图/杨秀林 审/唐海涛 卢洁 陈振锋)

